25 січня 2001 на надзвичайному Синоді Єпископів Української греко-католицької церкви обраний Архиєпископом Львівським та Главою Української греко-католицької церкви.

1 грудня 2013 блаженнійший Любомир (Гузар) під час свого виступу на Майдані Незалежності (Євромайдан) закликав всіх чинити добро: «Ми мусимо бути того свідомі, що у нашому народі є група людей, для яких найважливіша їхня власна вигода». «Яка на це може бути ефективна відповідь? Серед нас дуже багато добрих людей. Але замало бути добрим — треба чинити добро. Якщо хочете жити у нормальній державі, передати її дітям і внукам — чинімо добро».

Розглядався як один з можливих наступників Папи Римського Івана Павла ІІ (з-поміж 16 інших кандидатів).